Entre um e o outro, por que não usar os dois? Por melhor que seja um Framework, dificilmente ele vai te satisfazer em tudo.

O lado bom de já ter trabalhado com CSS puro foi ter adquirido conhecimento suficiente para poder fazer esse mix.

Pra quem tá começando, eu sempre bato na tecla: antes de usar um Framework e ficar dependente dele, aprenda bem CSS puro, e você já tem esse requisito.

Se tivesse que escolher só uma dessas duas opções, eu ficaria com o CSS puro, mas como as tecnologias estão aí pra facilitar as nossas vidas, aproveite o máximo possível, e ganhe produtividade.